É a atualização da CPU ou da GPU que daria a melhor performance na execução de emuladores como o PCSX2?

Isso dependeria das especificações que você tem atualmente, para mim eu não tenho muitos jogos que são gargalos de CPU, então atualizar minha GPU me daria um impulso maior (embora haja outras tarefas para as quais eu gostaria de uma CPU melhor), mas se você está lutando para jogar, então muitas vezes uma atualização da CPU é a resposta, assumindo que o jogo em si está marcado como jogável.

Eu me lembro de ver uma resposta de um dos moderadores do PCSX2 dando uma medida exata da performance necessária: Blyss Sarania's answer to Why is PCSX2 lagging on my gaming PC?
Consulte esta resposta, ou saiba que uma i5 4460 me serviu bem, ou, uma i3 8100 seria provavelmente uma escolha melhor devido ao preço e desempenho ser melhor do que a minha CPU.

Então, você determinou a CPU que está usando como ela se compara aos requisitos mínimos?
Pessoalmente eu gostaria de uma CPU que tenha uma classificação de 1800 ou mais simplesmente porque é isso que está marcado para os jogos exigentes e mais potência nunca é uma coisa ruim.
Minha CPU está marcada como 1943 para classificação de thread único para referência, então se você quiser usar isso ao invés de procurar a pontuação toda vez no PassMark e ao invés de usar o CPUBoss, aí está você.

Então se você já está acima da pontuação de 1800 então você provavelmente só vai querer ter uma GPU mais forte porque seu FPS pode estar travado a 60, mas quem diz que sua resolução tem que estar travada a 480p?
O céu é o limite! (Embora 8k possa ser excessivo)